СИНТЕЗ УЛЬТРАСТАБИЛЬНОГО ГРАНУЛИРОВАННОГО, БЕЗ СВЯЗУЮЩИХ ВЕЩЕСТВ ЦЕОЛИТА ТИПА Y, И НА ЕГО ОСНОВЕ КАТАЛИЗАТОРА ТРАНСАЛКИЛИРОВАНИЯ БЕНЗОЛА ДИЭТИЛБЕНЗОЛАМИ

Н. Н. Шавалеева, М. Л. Павлов, Р. А. Басимова, А. С. Эрштейн

Аннотация


В промышленности алкилирование бензола этиленом и трансалкилирование бензола диэтилбензолами (ДЭБ) в середине прошлого века проводили с использованием в качестве катализатора серной кислоты, ортофосфорной кислоты на кизельгуре, соединения на основе фторида бора. Но процесс в присутствии этих катализаторов обладал существенными недостатками – высокой коррозионной активностью реакционной смеси, нерегенерируемостью катализаторов, отрицательным влиянием на экологию окружающей среды. Разработаны способы синтеза глубокодекатионированных гранулированных без связующих веществ цеолитов типа Y с модулем (мольным соотношением SiO 2/Al 2O 3) от 7,6 до 45,0 и на их основе катализатор для процесса трансалкилирования бензола диэтилбензолами. Катализатор состоит из 100мас.% цеолита с модулем от 8,0 до 19,5 в кислотной H + - форме, содержит Na 2O от 0,5 до 0,1мас.% (степень замещения ионов Na + от 0,95 до 0,99) и обеспечивает высокую конверсию диэтилбензолов (82,5-83,0%) и выход целевого продукта – этилбензола (21,0-21,5мас.%).

Ключевые слова


ультрастабильный;гранулированный цеолит без связующих веществ;модуль цеолита;ионный обмен;ultra-stable;granulated zeolite without binders;module of zeolite;ion exchange;

Полный текст:

PDF

Литература


Blazek I. «Oil and gas»,1973. Р., 41, 71.

Способ получения гранулированного без связующего цеолита типа NaY высокой фазовой чистоты: пат. 2412903 Рос. Федерация, МПК C01B 39/24. / Павлов М. Л.[и др.]. № 2009129757/05; заявл. 03.08.2009; опубл. 27.09.2011, Бюл. № 13. 5с.

Колесников И. М., Бабин Е. П. Алкилирование бензола пропиленом в присутствии алюмосиликатных катализаторов. Киев: Вища Школа, 1980. 7 с.

Рабо Д. И. Химия цеолитов и катализ на цеолитах. М.: Мир, 1980. Т. 2. 388 с.

Carlo Perego, Patrizia Ingallina. Combining alkylation and trans al kylation for alkylaromatic production // Green Chemistry. 2004. Issue 6. PP. 274 - 279. DOI: 10.1039/B403277M.

Патент 6974788 Соединенных Штатов Америки, МПК B01J 29/18. Zeolite Y alkylation catalysts/ T. V. Harris; Chevron Oronite Company LLC. №10/800047; заявл. 12.03.2004; опубл. 15.09.2005; 22с.

Топчиева К.В., Тхоанг Хо Ши. Активность и физико-химические свойства высококремнистых цеолитов и цеолитсодержащих катализаторов. М.: изд-тво Московского университета, 1976. 167с.

Lutza W., Toufara H., Heidemannb D. Siliceous extra-framework species in dealuminated y zeolites generated by steaming. // Microporous and Mesoporous Materials. 2007. V. 104, Issues 1-3. P. 171-178.

Tonetto G.M., Ferreira M.L., Atias J.A., de Lasa H.I.. Effect of steaming treatment in the structure and reactivity of FCC catalysts. // AIChE Journal. 2006. V. 52. №. 2. P. 754 – 768.

Klinowskia J. Hydrothermal alumination of zeolites. // Studies in Surface Science and Catalysis. 1989. V. 52. P. 39-71.

Liu D.-S., Bao S.-L., Xu O.-H.. Structural evolution of dealuminated Y zeolites during KOH solution treatment. // Zeolites. 1997. V. 18. Issues 2-3. P.162-170.

Dessau R.M., Kerr G.T. Aluminum incorporation into high silica zeolites. // Zeolites. 1984. V. 4. P. 315-318.

Патент 4427788 Соединенных Штатов Америки, МПК C01B 39/24. Активность цеолитов/ Miale J.N., Chang C.D.; Mobil Oil; заявл. 08.03.1982; опубл. 24.01.1984. 5с.

Oumia Y., Takahashib J., Takeshimab K., Sanoa T. Realumination of Y zeolite in ammonium salt solution. // Studies in Surface Science and Catalysis. 2007. V. 170. Part 1. P. 604-609.

Pine L.A., Maher P.J., Wachter W.A. Prediction of cracking catalysts behavior by a zeolite UCS model. // J. of Catalysis. 1984. V. 85. P.466 – 476.

Брек Д. Цеолитовые молекулярные сита. М.: Мир, 1976. 788 с.

Нефедов Б.К., Радченко Е.Д., Алиев Р.Р. Катализаторы процессов углубленной переработки нефти. М.: Химия, 1992. 266 с.

Доронин В.П., Сорокина Т.П. // Российский химический журнал. (Ж. Рос. хим. об-ва им. Д.И. Менделеева). 2007. Т. LI. №4. С. 23 – 28.

Wouters Bart H. et al. Steaming of Zeolite Y: Formation of Transient Al Species. // J. Phys. Chem. B. 2001. V. 105. № 6. P.1135-1139.

ОСТ 38.01134-77. Катализаторы и адсорбенты. 1978. С.5.


Ссылки

  • На текущий момент ссылки отсутствуют.


(c) 2013 Н. Н. Шавалеева, М. Л. Павлов, Р. А. Басимова, А. С. Эрштейн

УФА, УГНТУ, 2020